Shiftキー+ほかのキーを使いたい

Q.Shiftキー+ほかのキーを使いたいがどうすればよいか。

A.KeyPressイベントの場合は文字を比較して処理しましょう。

if (e.KeyChar == '+’)
{
// 足し算
}

KeyDownイベントの場合はShiftキーを押されたかを判定する必要があります。
// Key.Oemplusは「;」「+」のキー(Shiftキーがあっても無くても同じKeyCode)
if (((e.Modifiers & Keys.Shift) == Keys.Shift) && e.KeyCode == Keys.Oemplus)
{
// 足し算
}